袁天綱年少時孤苦貧寒，但他愛讀書，好學問，精通技藝，對相術深有研究，隋朝時赴洛陽任資官令。袁天綱初到洛陽時，在清化坊安頓下來，此時他以相術預測已是赫赫有名，許多人都來家裡找。當時，杜淹、王珪、韋挺三個人來見袁天綱，請他給看相。袁天綱預言杜淹將以文章顯貴而名揚天下；王珪不出十年將官至五品；韋挺面相如虎，將出任武官。並預言三人爲官後都要遭貶譴，屆時大家還會見面。果然在唐高祖武德年間，杜淹以侍御史入選天策學士；由太子李建成舉薦王珪當上五品太子中允，韋挺出任武官左衛率。三人正當仕途一帆風順時，沒想到受宮廷政變牽連一起被貶雋州，果然在這裡又遇到了袁天綱。袁天綱再次相面預測“公等終且貴”，最後都要官至三品，三人前程及結局後來驗證都不出其所料。
大業末年，天下大亂，袁天綱返回故鄉，依然賣卦爲生。初唐重臣竇軌曾於這段時間客遊德陽，此時他還很潦倒，而袁天綱恰好也在德陽，竇軌便請託袁天綱給自己看相，袁天綱說：“你前額到髮際骨骼隆起，一直連到腦後的玉枕處，你的下巴渾圓肥大，下巴右側隆起，而且明潔光亮，必定在梁州、益州大樹功業。”竇軌說：“如果真如所說，能成就功業，我定不忘您指點過我的大恩大德。”
武德初年，竇軌果然發跡，他跟隨唐高祖起兵反隋，因此立有戰功，任爲益州行臺僕射，爲不忘舊恩，於是向蜀道使詹俊赤舉薦了袁天綱，並且很禮待他，遂被任爲蜀郡火井縣縣令。袁天綱又對竇軌說：“您的骨法仍舊，和以前判斷的一樣。然而眼睛色紅連着瞳仁，一說話就因浮躁而面色赤紅，做了武將怕是要殺很多人啊，但願你要時刻警戒自己。”不久，竇軌跟唐太宗征討王世充、出擊吐谷渾，他果然開始大開殺戒，對部下也很嚴苛，稍不滿意便處斬，甚至連自己的外甥都沒放過。武德九年（626年），竇軌因此事被撤職召回，將赴京城時，又來找袁天綱，問袁天綱說：“我還能得什麼官？”。袁天綱回答：“臉上依然洋溢着佳人的福氣，未見有退散，下巴右側有光澤，更有喜色，去到京城必又承恩典，回來後仍在益州任職。”之後，竇軌果然又於這一年獲任益州都督。
武則天的父親武士彠於貞觀初年授任利州都督，全家於是隨任遷住蜀中，袁天綱於這時遇見了武則天母親楊氏，其時武則天尚年幼，袁天綱見到她母親問：“夫人應該是生了貴子了。”於是給武元爽、武元慶看了相，他說：“官可三品，保家主也。”見了韓國夫人，又說：“此女顯貴，可是剋夫。”武則天年齡最小，由保姆抱過來給他看，謊稱是男子，袁天綱觀了她的相之後感到驚歎，預測說：“如果是女子，以後可爲天子。”
李淳風用周易八卦進行推算，沒想到一算起來就上了癮，一發不可收拾，竟推算到了唐以後中國2000多年的命運，直到袁天綱推他的背，說道：“天機不可再泄，還是回去休息吧”，因此這本預言奇書得名《推背圖》。
袁天綱與李淳風跟從唐太宗出遊，看見河中有兩隻分別爲赤毛和黑毛的馬。太宗要他們推算哪隻馬先入河。袁天綱佔得離卦，離爲火，便斷言是火般赤毛的馬先入水。李淳風則認爲：遂木取火，應先見黑煙才見火，應該是黑毛的馬先入河。結果李淳風猜對了。但他卻謙稱不是袁天綱，他就不能推算出煙和火的奧妙關係了。
貞觀六年（632年），唐太宗從嶲州召回因受太子李建成牽連而被流放的杜淹、王珪、韋挺，從他們口中得知袁天綱是蜀地卜相方面的曠古奇才，於是下詔要袁天綱到長安晉見。唐太宗在九成宮顯德殿召見了袁天綱，對其術數之精奇深奧大爲稱讚，並問他：“古有君平（漢朝嚴君平，術數大師），今朕得卿，他與你相比怎麼樣？”袁天綱回答說：“嚴君平是生不逢時，臣要比他強得多！”之後將袁天綱留居長安，以備垂詢，袁天綱自此成爲唐太宗的智囊。
貞觀八年（635年），唐太宗在九成宮避暑時，叫他給岑文本看看相，袁天綱過目之後說：“印堂光滑平坦，眉毛長過眼睛，以後寫文章出名。頭有生骨但沒有完全長成，直面來看，應該能做到三品官。可骨跟肉不對稱，不是長壽的表現。”接着張行成和馬周請他觀相，袁天綱看了之後說：“馬君伏犀貫腦，背有點駝，是顯貴的表現。近古君臣相遇未有及公者。可面澤赤而耳無根，後骨沒有隆起，壽不長也。而張君晚得官，但最後能當上宰相。他預測的，後來也都逐一應驗了。房玄齡跟李審素也一同請求看相，房玄齡說：“李君恃才傲物。您先看看他會得什麼官。”袁天罡回答說：“他能做上五品官，但我預測不了具體擔任什麼官職。”李審素因此也未再追問，又請袁天罡預測一下房玄齡的仕途，袁天綱回答說：“此人大富貴，您想要升任到五品官，即求此人。”李審素不相信，但房玄齡後爲重臣宰相，而李審素位終起居舍人。到唐高宗繼位，聽說了袁天綱對他的預言，於是命令追贈五品官職給他，經房玄齡提議，贈爲五品諫議大夫。此後，袁天綱預感繼續在皇帝身邊會有禍事發生，便請求允許他回到家鄉，唐太宗準其奏請，委以火井縣令回蜀郡赴任。高士廉曾問他：“君終作什麼官呢？”袁天綱回答說：“到了今年夏四月，我壽命就耗盡了。”果然，袁天綱如期死於火井縣令的任期上。袁天綱死後葬在邛崍白鶴山，墳墓雖已被盜毀，但遺蹟尚存。